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化工学院青年博士论坛报告二:多孔铜锰尖晶石催化剂的构筑及甲苯催化氧化性能研究

主讲人:张永朝

时间:2023年11月02日下午14:30

地点:化工楼D308

主讲人简介:

张永朝,男,石家庄人。2014年毕业于天津大学化工学院,2016-2018年于哈尔滨工业大学攻读硕士学位,2018年9月-2021年12月于中科院山西煤炭化学研究所获得博士学位。研究方向是多孔非贵金属催化剂设计及挥发性有机物催化氧化应用,近五年以第一作者发表论文4篇。

内容摘要:

挥发性有机物(VOCs)减排与控制是大气污染控制领域的研究热点,以苯系物为代表的芳香烃分子结构稳定、环境毒性大,其高效减排对VOCs减控有重要意义。催化氧化法是深度净化VOCs的主流控制技术之一,与价格昂贵的贵金属催化剂相比,非贵金属氧化物催化剂近年来备受关注。通过对比Cu2+、Ni2+、Zn2+取代A位阳离子的AMn2O4催化剂以及Fe3+取代Mn3+的CuFe2O4尖晶石催化剂,明确了高电负性A位金属的取代增强了A位金属与Mn之间的协同作用。进一步采用绿色、简单的草酸溶胶-凝胶法,制备了多孔的富Cu+尖晶石CuMn2O4催化剂。通过调控催化剂Cu+/Cun+比例及空位可增强铜锰催化剂的氧气活化能力,丰富的Cu+阳离子及氧空位极大地促进了O2 → O2-→ O-的转化。原位红外光谱(DRIFT)结果表明,甲苯在CuMn2O4-EG-350上遵循甲苯-苯甲醇-苯甲酸盐-马来酸酐-CO2和H2O的氧化路径。在此研究基础上,进一步采用NaOH改性的CuMn2O4催化剂,90%转化温度T90(188 °C)比未改性的CuMn2O4低20 °C。原位红外光谱结果表明,碳酸盐和苯甲酸盐是CuMn2O4的主要中间体,NaOH 的引入抑制了碳酸盐的形成并加速了苯甲酸盐的降解。同时,反应体系中存在的H2O在NaOH的作用下可解离成羟基,形成富含羟基的环境,促进苯甲酸盐的开环降解。

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